Thèse Modélisation Moléculaire des Interfaces Air-Eau et Air-Glace Adsorption de Molecules d'Intérêt Atmosphérique H/F - 59

Établissement : Université de Lille
École doctorale : Sciences de la Matière du Rayonnement et de l'Environnement
Laboratoire de recherche : Physique des Lasers, Atomes et Molécules
Direction de la thèse : Céline TOUBIN ORCID 0000000273798178
Début de la thèse : 2026-10-01
Date limite de candidature : 2026-03-23T23:59:59

L'ammoniac (NH) est le gaz alcalin à l'état de traces le plus abondant dans l'atmosphère et joue un rôle central dans le contrôle du pH des nuages et des aérosols. C'est également un précurseur important des oxydes d'azote
tels que l'oxyde nitreux (NO), et ses interactions avec les gaz acides à l'état de traces sont des facteurs clés de la nucléation et de la formation d'aérosols secondaires dans la troposphère supérieure. Malgré cette
pertinence, il manque encore une compréhension mécanistique unifiée de la manière dont le transfert de protons influence l'absorption du NH
sur la glace, en particulier le rôle des liaisons hydrogène et la formation d'enveloppes de solvatation à l' interface air-glace. De plus, le comportement des gaz à l'état de traces alcalins tels que le NH
à cette interface a reçu peu d'attention.
Les études de co-adsorption à des températures atmosphériques pertinentes sont rares et se sont largement
concentrées sur les gaz acides. Le dioxyde de carbone (CO), par exemple, présente une absorption importante sur la glace, qui augmente fortement à mesure que les températures approchent du point de fusion en raison d'un
désordre interfacial accru. Il est donc essentiel de comprendre l'absorption du CO sur la glace en présence de NH pour évaluer la contribution potentielle de la neige et de la glace au cycle du carbone.
En chimie atmosphérique, la nature partiellement liquide de l'interface air-glace a suscité un vif débat, notamment en ce qui concerne la validité de la description des réactions interfaciales à l'aide de la cinétique et des mécanismes en phase aqueuse. Étant donné que la force des liaisons hydrogène influence fortement les interactions chimiques interfaciales, cet aspect sera également examiné.

Research project in line with the Cross Disciplinary Project AREA

This thesis aims to deliver a molecular-level understanding that complements ongoing experimental work by our collaborators Thorsten Bartels-Rausch and Markus Ammann at PSI within the IRP project CETIMPAI. Using a combination of classical and quantum mechanical simulation approaches (CMD, AIMD, QM/MM, etc.)

Molecular modeling: molecular dynamics, quantum chemistry calculations, electronic structure, hybrid QM/MM methods, machine learning